第一原理探討單層硒化鎵在缺陷效應中對碳捕捉之影響

Abstract

工業革命之後，隨著科技蓬勃發展，帶給人們生活許多的便利與可能性，但也導致了環境破壞的問題。其中的一個重要議題即是探捕捉及封存－二氧化碳為造成全球暖化的溫室氣體之一；另一方面，一氧化碳為具有致命毒性的氣體，但其無色無味的特性，令人體系統難以察覺。幸運的是，二維材料的高表面－體積比特性，使其成為氣體偵測的絕佳選擇。 近年來，二維材料獨特的性質，吸引學者大量投入研究。本文探討單層硒化鎵偵測一氧化碳及二氧化碳的效能，並同時考慮材料表面缺陷及應變效應對於吸附的影響。根據我們的計算結果，具有硒缺陷的硒化鎵結構相較於無缺陷結構，表現出更佳的一氧化碳及二氧化碳偵測效果。再者，當我們逐漸增加應變的大小時，會發現在缺陷結構中，這兩種氣體的吸附能也會隨之增加。 我們藉由繪製能帶圖來解釋能隙的變化，我們發現能隙大小會隨著拉應變的增加而變小，隨著壓應變的增加而增加。研究一氧化碳及二氧化碳吸附時，若硒化鎵材料表面無缺陷，當氣體吸附之後，能帶圖並沒有顯著改變；若材料表面具有缺陷，當氣體吸附之後，能帶圖會改變，此外，一氧化碳分子所貢獻的電子分佈非常靠近費米能階。此變化也可說明為何在考慮缺陷效應之後，氣體的吸附的效能會增加。 我們使用Bader電荷分析，可以計算硒化鎵材料表面及氣體分子之間的電荷轉移方向及量值。另外，繪製電荷密度差圖，可以呈現電荷的分布狀況。根據研究結果，電子從硒化鎵材料表面轉移至氣體分子。並且，電荷轉移量的大小會因缺陷效應而產生顯著增加。 最後，總結我們的計算結果，無缺陷的硒化鎵對於氣體吸附的效能較低，且外加應變時較無顯著影響；然而，當考慮有缺陷的硒化鎵，可看到材料對於氣體吸附效能的明顯提升，並且吸附能會隨著拉應變的增加而逐漸增加。我們推論，缺陷及應變效應會使得硒化鎵相較於原始結構不穩定，因而增加了吸附氣體的能力。這個發現代表著單層硒化鎵在偵測一氧化碳及二氧化碳上佔有優勢。除此之外，我們可以藉由調整應變大小來改變吸附效率，將可靈活應用於碳捕捉、運輸、釋放。