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http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/44535
標題: | Au/Y製備及催化一氧化碳氧化反應之熱傳效應探討 Study on Au/Y Preparation and Heat Transfer Effects on CO Oxidation |
作者: | Yi-Hsiu Chen 陳怡秀 |
指導教授: | 萬本儒(Ben-Zu Wan) |
關鍵字: | Au/Y觸媒,Y型沸石,一氧化碳氧化反應,熱傳效應, Au/Y catalyst,Y-type zeolite,CO oxidation,heat transfer effect, |
出版年 : | 2009 |
學位: | 碩士 |
摘要: | 本研究以氯化金酸為前軀物,Y型沸石為擔體,在溶液中將金載負於擔體上製備Au/Y觸媒,在0℃溫度下催化一氧化碳氧化反應,鑑定工具為AA、TPR、HRTEM、SEM、solid-state NMR、XRD和TGA。研究主要分為三部分。首先,嘗試就以下製程變因:(1) 修飾擔體溶液的pH值,(2) 擔體乾燥方式,了解製程變化對觸媒活性的影響,並探討金載負於擔體的機制。第二,為了解觸媒催化反應過程中,累積的熱量(一氧化碳氧化反應為放熱反應)對觸媒活性造成的影響,設計以下兩種變因:(1) 透過觸媒製備中的擔體用量控制Au/Y的金載負量,以及(2)反應中用以幫助熱傳的石英砂用量,探討熱傳效應在觸媒催化反應中所扮演的角色。第三,在相同程序下所製備的Au/Y中,會有明顯的金載負量差異,研究結果顯示製備觸媒的pH值微量變化會對金載負量有顯著的影響,因此本研究結論出一製備程序,透過有效地控制製程中金溶液pH值,解決相同製程下金載負量差異的問題。
以下是部份的研究成果:(1) 相較於室溫和60℃乾燥的沸石,金於未經乾燥之沸石載負量最低, (2) 修飾沸石的溶液pH值越低,則金的載負量越高, (3) 由XRD和SEM的鑑定結果指出,沸石的修飾過程對晶體結構會產生破壞,然而,金在沒有經過任何修飾過的沸石上載負量卻是最低的, (4) 比較室溫乾燥和60℃乾燥沸石的solid-state NMR鑑定結果,發現室溫乾燥的沸石含有較多的OH基,而金於室溫乾燥下沸石的載負量大於60℃乾燥下的沸石。 本研究針對金載負於Y型沸石的機制,提出以下可能的情況:(1) 當乾燥的Y型沸石放入金溶液時,沸石吸收溶液的程序使金化合物初步的沈積於沸石孔洞內,(2) H+催化脫水反應形成更多金化合物的鍵結,(3) 沸石結構損壞有助於金化合物擴散及吸附於孔洞內部,(4) 沸石內部OH基與金化合物脫水形成鍵結。 針對石英砂用量對觸媒活性影響,結果顯示,石英砂的添加有助於觸媒活性穩定度的提升,這是因為石英砂可以幫助熱傳以及減少觸媒內部熱的累積。此外,比較金載負量差異對觸媒活性的影響,高載負量的Au/Y雖然有較高的催化活性,但活性穩定性明顯較差。綜合以上結果,由於沸石的孔洞結構,熱傳導能力不佳,一氧化碳氧化反應所釋放的熱能會累積於觸媒內部,熱能不但有助於提升初始反應時金的還原速率(活化金的催化能力),同時也會提升觸媒內部的溫度而加快氧化反應速率。然而過多的熱量累積也會造成金顆粒的聚集,導致Au/Y觸媒活性的衰退,此一現象在金載負量較高的Au/Y觸媒活性表現中尤其明顯。 |
URI: | http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/44535 |
全文授權: | 有償授權 |
顯示於系所單位: | 化學工程學系 |
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