運用機器學習探討影響高分子太陽能電池光吸收和元件性能的關鍵因素

Abstract

高分子太陽能電池近年來因能量轉換效率的長足進展而備受矚目，其蓬勃前景在予體和受體材料的開發、主動層形態的優化及元件製程的改良等層面所累積之豐富研究成果中可見一斑；然而從上述多項用於提升元件性能的策略可知，影響能量轉換效率的因素錯綜複雜且息息相關，因此從中找尋關鍵因素成為一大挑戰。在眾多影響因子中，本研究聚焦於主動層材料之光吸收，運用機器學習方法結合大量數據之資料庫，以快速預測模型建立主動層材料、吸收光譜、元件性能間的關聯性，以此掌握提升能量轉換效率之關鍵。我們首先於 2010-2022 年間高分子太陽能電池實驗文獻中收集數據，並在經由和真實光譜的比對驗證光學轉換矩陣和分峰擬合技術之可信後，導入吸收係數得到可見光下的吸收度，並將其以 4 個高斯峰之和進行擬合，以此在精簡光譜參數的同時、保留完整的吸光資訊，建立首個高分子太陽能電池吸收光譜資料庫；接著，我們運用隨機森林演算法針對分子結構－吸收光譜 (Structure-Property) 和吸收光譜－PCE/ JSC (Property-Performance) 之間訓練預測模型，均獲得出色的預測表現，並基於此以 SHAP 方法回饋對於提升光吸收或 PCE/ JSC 的重要因素。面對高分子太陽能領域中、無論在實驗或人工智慧上皆較少為人所研究的材料光吸收，我們建立可直接輸入分子結構即得到可見光全波段 (400-800 nm) 吸收光譜的快速預測模型，並藉由其對於未接觸過之新材料展現和實驗相近的結果說明此模型之預測能力；此外，我們亦在吸收光譜對元件性能的影響中，揭示 PCE 和 JSC 間的高度正相關，並觀察到最大吸收峰之波長和吸收度對能量轉換效率至關重要，隨最大吸收度的提升 (最大吸收度>0.7) 將帶來較高的 PCE/ JSC 值；綜合上述發現，我們透過模型回饋使材料具高吸收度潛力之結構片段，以及高性能表現之主動層材料其最大吸收度> 0.7 的趨勢，於資料庫中進行材料篩選，並針對未存在元件性能數據的全新予體－受體組合，預測其 PCE 和 JSC，進而提供兼具優異吸光特性和元件性能之潛力的主動層材料。本研究以近十年間大量實驗數據的宏觀視角，利用機器學習快速且低成本之優勢，自鮮少為人所探討之光吸收的角度出發，從中探討結構、性質、性能間的趨勢，以期在新主動層材料開發上成為實驗學者之助力，達降低研發成本並推動高分子太陽能電池發展進程之目標。

Polymer solar cells have recently attracted considerable attention due to significant progress in power conversion efficiency (PCE), driven by breakthroughs in material development, active layer optimization, and device fabrication. However, the complex interplay of factors affecting PCE poses a major challenge in pinpointing the most critical ones. This study focuses on the optical absorption of active layers and aims to develop predictive models to correlate molecular structures, absorption spectra, and device performance via machine learning. We collect data from polymer solar cell experiments published between 2010 and 2022. After validating the optical transfer matrix method and peak fitting technique against experimental spectra, we create the first absorption spectrum database for polymer solar cells. Employing the random forest algorithm, we develop structure-property and property-performance models that achieve excellent predictive accuracy. SHAP analysis further identifies key factors that enhance absorbance, power conversion efficiency (PCE), and short-circuit current density (JSC). Our model, capable of predicting visible light absorption (400–800 nm) from molecular structures, demonstrates remarkable accuracy with previously unexplored materials. Additionally, we reveal a strong positive correlation between PCE and JSC, with materials exhibiting a maximum absorbance greater than 0.7 generally achieving higher performance. Finally, we identify key structural fragments that contribute to high absorbance and screen donor-acceptor pairs with no existing performance data to predict their PCE and JSC, providing potential donor-acceptor pairs. Our study offers insights into trends among structures, properties, and performance, aiming to guide material selection and accelerate development, reduce costs, and advance the field of polymer solar cells.