請用此 Handle URI 來引用此文件:
http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/86184
完整後設資料紀錄
DC 欄位 | 值 | 語言 |
---|---|---|
dc.contributor.advisor | 李雨(U Lei) | |
dc.contributor.advisor | 李雨(U Lei | leiu@iam.ntu.edu.tw | ), | |
dc.contributor.author | Tsai-Lun Hsieh | en |
dc.contributor.author | 謝采倫 | zh_TW |
dc.date.accessioned | 2023-03-19T23:40:59Z | - |
dc.date.copyright | 2022-09-05 | |
dc.date.issued | 2022 | |
dc.date.submitted | 2022-09-05 | |
dc.identifier.citation | Cohen, E. and E.J. Lightfoot, Coating Processes. Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology, 2011. May, G.S. and C.J. Spanos, Fundamentals of Semiconductor Manufacturing and Process Control. 2006: John Wiley & Sons, Inc., Hoboken, New Jersey. Norrman, K., A. Ghanbari-Siahkali, and N.B. Larsen, 6 Studies of spin-coated polymer films. Annual Reports Section 'C' (Physical Chemistry), 2005. 101: p. 174. Lorenz, H., et al., High-aspect-ratio, ultrathick, negative-tone near-UV photoresist and its applications for MEMS. Sensors and Actuators A: Physical, 1998. 64(1): p. 33-39. Malik. Spin Coating Process Theory. 2011; Available from: https://akocyigit.files.wordpress.com/2011/11/spintheory1.pdf. Arscott, S., The limits of edge bead planarization and surface levelling in spin-coated liquid films. Journal of Micromechanics and Microengineering, 2020. 30(2): p. 025003. Birnie, D.P., et al., Coating uniformity and device applicability of spin coated sol-gel PZT films. Microelectronic Engineering, 1995. 29(1-4): p. 189-192. Haze, R. and J.H. Lammers, Liquid height measurement through light absorption. 1999, Philips Research Laboratory. p. C77. Bornside, D.E., Mechanism for the Local Planarization of Microscopically Rough Surfaces by Drying Thin Films of Spin‐Coated Polymer/Solvent Solutions. Journal of The Electrochemical Society, 1990. 137(8): p. 2589-2595. Daughton, W.J. and F.L. Givens, An Investigation of the Thickness Variation of Spun‐on Thin Films Commonly Associated with the Semiconductor Industry. Journal of The Electrochemical Society, 1982. 129(1): p. 173-179. Emslie, A.G., F.T. Bonner, and L.G. Peck, Flow of a Viscous Liquid on a Rotating Disk. Journal of Applied Physics, 1958. 29(5): p. 858-862. Acrivos, A., M.J. Shah, and E.E. Petersen, On the Flow of a Non‐Newtonian Liquid on a Rotating Disk. Journal of Applied Physics, 1960. 31(6): p. 963-968. Washo, B.D., Rheology and Modeling of the Spin Coating Process. IBM Journal of Research and Development, 1977. 21(2): p. 190-198. Sahu, N., B. Parija, and S. Panigrahi, Fundamental understanding and modeling of spin coating process: A review. Indian Journal of Physics, 2009. 83(4): p. 493-502. Meyerhofer, D., Characteristics of resist films produced by spinning. Journal of Applied Physics, 1978. 49(7): p. 3993-3997. Bornside, D.E., C.W. Macosko, and L.E. Scriven, Spin Coating - One-Dimensional Model. Journal of Applied Physics, 1989. 66(11): p. 5185-5193. Flack, W.W., et al., A mathematical model for spin coating of polymer resists. Journal of Applied Physics, 1984. 56(4): p. 1199-1206. Tu, Y.-O., Contact line slippage of fluid flow on a rotating disk. Journal of Colloid and Interface Science, 1987. 116(1): p. 237-240. Lawrence, C.J., The mechanics of spin coating of polymer films. Physics of Fluids, 1988. 31(10): p. 2786. Britten, J.A. and I.M. Thomas, Non‐Newtonian flow effects during spin coating large‐area optical coatings with colloidal suspensions. Journal of Applied Physics, 1992. 71(2): p. 972-979. Danglad-Flores, J., S. Eickelmann, and H. Riegler, Deposition of polymer films by spin casting: A quantitative analysis. Chemical Engineering Science, 2018. 179: p. 257-264. Multiphysics, C. CFD Module User’s Guide. 2020; Available from: https://doc.comsol.com/5.6/doc/com.comsol.help.cfd/CFDModuleUsersGuide.pdf. Multiphysics, C. COMSOL Multiphysics Reference Manual. 2020; Available from: https://doc.comsol.com/5.6/doc/com.comsol.help.comsol/COMSOL_ReferenceManual.pdf. Scardovelli, R. and S. Zaleski, DIRECT NUMERICAL SIMULATION OF FREE-SURFACE AND INTERFACIAL FLOW. Annual Review of Fluid Mechanics, 1999. 31(1): p. 567-603. Kim, J., Phase-Field Models for Multi-Component Fluid Flows. Communications in Computational Physics, 2012. 12(3): p. 613-661. Anderson, D.M., G.B. McFadden, and A.A. Wheeler, DIFFUSE-INTERFACE METHODS IN FLUID MECHANICS. Annual Review of Fluid Mechanics, 1998. 30(1): p. 139-165. Braescu, L. and T.F. George. Arbitrary Lagrangian-Eulerian method for coupled Navier-Stokes and convection-diffusion equations with moving boundaries. 2007. Duarte, F., R. Gormaz, and S. Natesan, Arbitrary Lagrangian–Eulerian method for Navier–Stokes equations with moving boundaries. Computer Methods in Applied Mechanics and Engineering, 2004. 193(45): p. 4819-4836. Huerta, A. and W.K. Liu, Viscous flow with large free surface motion. Computer Methods in Applied Mechanics and Engineering, 1988. 69(3): p. 277-324. Hughes, T.J.R., W.K. Liu, and T.K. Zimmermann, Lagrangian-Eulerian finite element formulation for incompressible viscous flows. Computer Methods in Applied Mechanics and Engineering, 1981. 29(3): p. 329-349. Sahu, A., et al., Arbitrary Lagrangian–Eulerian finite element method for curved and deforming surfaces: I. General theory and application to fluid interfaces. Journal of Computational Physics, 2020. 407: p. 109253. Kreith, F., J.H. Taylor, and J.P. Chong, Heat and Mass Transfer From a Rotating Disk. Journal of Heat Transfer, 1959. 81(2): p. 95-103. White, F.M., Viscous Fluid Flow. third ed. 2006. | |
dc.identifier.uri | http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/86184 | - |
dc.description.abstract | 以旋轉塗佈(簡稱旋塗)方式在一平面(基材)上產生一層微米量級均勻薄膜,是工業(如半導體產業)上常用且有效的製造方法,其中薄膜厚度及其均勻度為此方法所最著重的兩項指標;了解旋塗過程中的流體力學及質量傳輸行為是達成此兩項指標的關鍵。旋塗過程的特色為用以旋塗在平面上的液體其所佔空間隨時隨地都在改變、且與液體上方空氣亦有動量與質量交換。本研究在旋轉軸對稱的前題下,利用包含質量傳輸的計算流體力學來探討相關的物理、並透過COMSOL Multiphysics軟體中的移動網格法(Moving Mesh Method)與相場法(Phase Field Method)來處理旋塗液的移動邊界問題,及濃物質質傳(Transport of Concentrated Species)模組來納入旋塗液中的溶劑揮發效應。 就旋塗過程中不包含或包含質傳效應的狀況,本文計算結果與文獻中多項理論與實驗結果驗證無誤,可確信本文利用COMSOL Multiphysics軟體所開發的計算模組可用來設定旋塗參數及產品開發,並獲致詳細流場及濃度場資料。就旋塗過程的物理現象,本文結果顯示以牛頓流體進行旋塗所形成薄膜,除邊緣珠(edge bead)區域外其表面分佈均勻性高,流體黏度越小和基材轉速越快所形成的膜會越薄、且降低邊緣珠對整體薄膜均勻性的不良影響;剪切稀化或增稠的非牛頓流體效應會導致薄膜表面均勻性降低。因旋塗液多由揮發性溶劑與固體溶質所組成,含質傳的計算結果顯示薄膜厚度減少機制有二:旋塗初期由離心力主導、將旋塗液由旋塗平面邊緣甩出導致厚度快速減少,其後因溶劑蒸發引致薄膜厚度持續下降,至溶劑揮發殆盡。伴隨溶劑蒸發,旋塗液中固體含量提高,使得流體黏度急劇增加、擴散係數快速下降,二者均會大幅影響流動行為。旋塗薄膜最終厚度與旋轉角速度之平方根成反比關係,其間係數與旋塗液中初始固體溶質濃度呈指數上升關係。 | zh_TW |
dc.description.abstract | Spin coating is a common and effective manufacturing process in industries (such as semiconductor manufacturing) for generating a uniform thin film with micron size on a flat surface (substrate). The thickness and the uniformity of the fabricated thin film are the two indices for the success of a given spin coating process. Understanding the behavior of fluid flow and mass transfer throughout the process are crucial for the achievement of a precise thickness with allowable uniformity. The characteristics of spin coating in fluid mechanics analysis are that the shape of the coating liquid is changing with time and space, and there are momentum and mass transport between the liquid and the air above. Under the rotational symmetric assumption, the physics of spin coating process is investigated here using computational fluid mechanics with mass transfer. Moving Mesh Method and Phase Field Method were employed for handling the moving boundary, and Transport of Concentrated Species Analysis was employed for treating the solvent evaporation of the coating liquid, via the aid of the software, COMSOL Multiphysics. The present calculation developed for spin coating process via COMSOL was validated via several theoretical and experimental results in the literature without and with mass transfer, and thus is capable for parametric optimization of a given process, related product development, as well as visualizing detailed flow and concentration field. As for the physics of spin coating, the present study shows that the thin film has a good uniformity in thickness, besides the edge bead region. Thinner film with smaller edge bead region can be obtained using a larger spinning speed and less viscous liquid. The film uniformity is reduced for a non-Newtonian liquid, due to both the shear thinning and shear thickening effects. There are two mechanisms for reducing the film thickness during the process of spin coating of violate liquid: (1) a large amount of the liquid on the substrate was flung radially outward by the centrifugal force, and thus the film thickness reduces rapidly in the initial period, (2) the thickness reduces continuously as a result of solvent volatilization, and such a mechanism dominates in a later period. Both the viscosity increases and the mass diffusivity reduces rapidly, for the coating liquid, as a result of solvent volatilization, and such property changes are crucial for the fluid flow. The final film thickness is inverse proportional to the square root of spinning speed, with the proportional constant increases exponentially with the initial solute concentration of the coating liquid. | en |
dc.description.provenance | Made available in DSpace on 2023-03-19T23:40:59Z (GMT). No. of bitstreams: 1 U0001-0409202211355800.pdf: 4328698 bytes, checksum: 156f98e00de0f2a202467dec3f48e3f3 (MD5) Previous issue date: 2022 | en |
dc.description.tableofcontents | 目錄 第一章 緒論 1 1.1 旋轉塗佈介紹 1 1.1.1 靜態滴膠 3 1.1.2 動態滴膠 3 1.2 文獻回顧 4 1.3 研究動機 7 第二章 理論模型與數值方法 9 2.1 COMSOL Multiphysics簡介 9 2.2 物理模型與基本假設 9 2.3 流體性質 13 2.4 統御方程式 16 2.4.1 移動網格法(Arbitrary Lagrangian-Euler, 簡稱ALE) 17 2.4.2 相場法 18 2.4.3 濃物質質傳法 21 2.5 初始條件 23 2.5.1 移動網格法 24 2.5.2 相場法 24 2.5.3 濃物質質傳法 27 2.6 邊界條件 27 2.6.1 移動網格法 27 2.6.2 相場法 29 2.6.3 濃物質質傳法 29 2.7 COMSOL Multiphysics相關計算方法 30 第三章 結果與討論 31 3.1 網格設定 31 3.1.1 移動網格法 31 3.1.2 相場法 32 3.2 牛頓流體計算結果 36 3.2.1 移動網格法 38 3.2.2 相場法 47 3.3 非牛頓流體計算結果 59 3.3.1 流變分析 59 3.3.2 旋塗薄膜表面輪廓 65 3.4 考慮質傳效應計算結果 70 3.4.1 與文獻結果比較 71 3.4.2 旋塗薄膜厚度 73 3.4.3 旋塗薄膜中組成濃度及流體性質變化 85 第四章 結論與未來展望 90 4.1 結論 90 4.2 未來展望 91 參考文獻 92 圖目錄 圖 1.1 旋塗過程示意圖,節錄自Norrman et al. [3]。 2 圖 1.2 滴膠示意圖,節錄自Malik [5]。 4 圖 1.3 邊緣珠示意圖,圖中中心位置位於右側,節錄自Arscott [6]。 4 圖 2.1 移動網格計算域:(a)二維軸對稱。 (b)所構成之三維上視圖。 (c) 所構成之三維前視圖。 11 圖 2.2 旋塗初始與4秒後計算域分佈。移動網格計算域會隨時間變化。 11 圖 2.3 相場法計算域:(a)二維軸對稱。(b)所構成之三維上視圖。(c) 所構成之三維前視圖。 12 圖 2.4 移動網格法初始條件的設定。(a) 設定旋塗液均勻覆蓋全基材,其厚度為1000μm。網格涵蓋瞬時旋塗液區域,初始時在軸對稱座標(r, z) 上乃一矩形分佈,全計算域共計30,612個有限元素。(b) 為(a)中方框處放大圖。(c) 初始網格(a) 經一段時間之後網格移動的暫態形狀。 25 圖 2.5 (a) 含空氣及旋塗液在軸對稱座標(x, z)上的計算域,此圖顯示空氣之體積分率(Vf,2)分佈。Vf,2 = 1處全為空氣,其ϕ = -1;Vf,2 = 0處全為旋塗液,其 = 1;Vf,2 = 1/2處全為界面,其 ϕ = 0。 (b) 三維流體(含旋塗液及空氣)及其界面示意圖。 26 圖 2.6 基材邊界條件設定: (a) 無限大圓盤。 (b) 固定半徑圓盤。 28 圖 2.7 邊界條件設定織網格移動情況: (a) 無限大圓盤上液體之自由液面顏靜巷方向流動。 (b) 固定半徑圓盤上液體由最大徑向位置之出口流出。 28 圖 3.1 使用移動網格法時,一選定局部計算域的網格分佈:(a)初始網格分佈,全計算域共計30,612個有限元素。(b) 計算中進行網格細化後某一特定時間的網格分佈,全計算域共計74,678個有限元素。 33 圖 3.2 相場法之網格分佈:(a) 初始網格分佈。 (b) 為(a)中藍色方框處放大圖。 (c) 計算中網格不斷細化、且在液氣體界面附近予以加密。 35 圖 3.3 移動網格法及相場法計算域不同,但是經比對兩者結果非常相近(旋塗液為Fluid A)。 35 圖 3.4 牛頓流體於不同徑向(r)位置其旋塗膜厚度隨時間的變化。 37 圖 3.5 Emsile et al. [11] 的理論解與本文數值結果的比較。 38 圖 3.6 初始液體體積形狀為半徑2.5cm的圓柱,旋塗過程時液體形狀及速度分佈隨時間的演變。 40 圖 3.7 初始液體體積形狀為半徑5cm的圓柱,旋塗過程時液體形狀及速度分佈隨時間的演變。 41 圖 3.8 初始液體體積形狀為半徑7.5cm的圓柱,旋塗過程時液體形狀及速度分佈隨時間的演變。 42 圖 3.9 初始液體體積半徑2.5cm旋塗6秒後沿r = 1.5cm和3.5cm之(a) r方向速度分佈。(b) φ方向速度分佈。(c) z方向速度分佈。 44 圖 3.10 不同初始液體體積(半徑R0分別為2.5、5 及7.5 cm)進行旋塗時之暫態厚度。 45 圖 3.11 初始液體體積半徑為2.5 cm狀況,於0s - 0.4s時液體外形及速度分佈隨時間之演變。此為圖 3.6旋塗初期的細部變化。 46 圖 3.12 SU8 2035旋塗液以旋轉角速度239 rpm進行旋塗時,於t = 15s時(趨於穩態)之流線分佈圖。(a)為流線分佈上視圖 (r z-plane)。(b) 為流線分佈上視圖 (rφ-plane)。 49 圖 3.13 相場法計算域示意圖。圖中A-A、B-B與C-C為三條與z軸平行的線,本文將探討沿這三條線的速度分佈、並與文獻中馮卡門黏性泵正確解進行比較。 50 圖 3.14 就 su8 2035 旋塗液,本文空氣中的流場計算結果與馮卡門黏性泵分析解 [33] 的比較。 50 圖 3.15 不同時間下相場法中旋塗液和空氣二相的速度分佈。本例採用su8 2035旋塗液、 = 239 rpm、R0 = 2.5 cm、h0 = 1000 m。 52 圖 3.16 以相場法進行計算,不同時間下二相流(旋塗液和空氣)中的液體體積分率分佈。本例採用Fluid A旋塗液、 = 318 rpm、R0 = 2.5 cm、h0 = 1000 m。 55 圖 3.17 牛頓流體Fluid A 以不同轉速旋塗其旋塗膜厚度隨時間的變化。 57 圖 3.18 牛頓流體SU8 1035以不同轉速旋塗其旋塗膜厚度隨時間的變化。 57 圖 3.19 牛頓流體葡萄糖漿以不同轉速旋塗其旋塗膜厚度隨時間的變化。 58 圖 3.20 三種牛頓流體以旋轉角速度318 rpm進行旋塗時其旋塗膜厚度隨時間的變化。 58 圖 3.21 旋轉圓盤上於15秒之剪切率分佈(剪切稀化流體Fluid ST1; =318rpm)。 60 圖 3.22 本節計算用三種流體其黏度(μ)與剪切應變率(γ)之關係。 60 圖 3.23 剪切稀化流體Fluid ST1以旋轉角速度239rpm旋塗15秒後之(a)瞬時剪切率分佈;(b) 瞬時黏度分佈;(c) 瞬時速度分佈。 61 圖 3.24 剪切稀化流體Fluid ST1以旋轉角速度318 rpm旋塗15秒後之(a)瞬時剪切率分佈;(b) 瞬時黏度分佈;(c) 瞬時速度分佈。 62 圖 3.25 剪切增稠流體Fluid ST2以旋轉角速度239rpm旋塗15秒後之(a)瞬時剪切率分佈;(b) 瞬時黏度分佈;(c) 瞬時速度分佈。 63 圖 3.26 剪切增稠流體Fluid ST2以旋轉角速度318rpm旋塗15秒後之(a)瞬時剪切率分佈;(b) 瞬時黏度分佈;(c) 瞬時速度分佈。 64 圖 3.27 剪切稀化流體Fluid ST1以239 rpm旋轉角速度進行旋塗之界面輪廓隨時間變化。 66 圖 3.28 剪切稀化流體Fluid ST1以318 rpm旋轉角速度進行旋塗之界面輪廓隨時間變化。 67 圖 3.29 剪切增稠流體Fluid ST2以239 rpm旋轉角速度進行旋塗之界面輪廓隨時間變化。 68 圖 3.30 剪切增稠流體Fluid ST2以318 rpm旋轉角速度進行旋塗之界面輪廓隨時間變化。 69 圖 3.31 兩種非牛頓流體(剪切稀化流體Fluid ST1和剪切增稠流體Fluid ST2)和一牛頓流體(Fluid A)於以不同轉速旋塗15秒後之瞬時表面輪廓分佈。 70 圖 3.32 本文計算結果(紫色實心標點)與Flack et al. [17] 實驗結果(空心三角標點)之比較。C0 為旋塗液在旋塗前的溶質質量濃度。 72 圖 3.33 本文計算結果(實心標點)與Meyerhofer [15] 理論(實線)和實驗結果(空心標點)之比較。C0 為旋塗液在旋塗前的溶質質量濃度。 73 圖 3.34 液膜厚度(h) 隨時間(t)的變化。本圖為以初始固體質量濃度為0.04的旋塗液Fluid F,於旋轉角速度500 rpm下,進行旋塗計算所獲的結果。 76 圖 3.35 不同旋轉角速率()下,液膜厚度(h) 隨時間(t)的變化。本圖為以初始固體質量濃度C0為0.09的旋塗液Fluid F,於不同旋轉角速度下,進行旋塗計算所獲的結果。 77 圖 3.36 不同旋轉角速率()下,液膜厚度(h) 隨時間(t)的變化。本圖為以初始固體質量濃度C0為0.04的旋塗液Fluid F,於不同旋轉角速度下,進行旋塗計算所獲的結果。 78 圖 3.37 不同旋轉角速率()下,液膜厚度(h) 隨時間(t)的變化。本圖為以初始固體質量濃度C0為0.25的旋塗液Fluid M,於不同旋轉角速度下,進行旋塗計算所獲的結果。 79 圖 3.38 不同旋轉角速率()下,液膜厚度(h) 隨時間(t)的變化。本圖為以初始固體質量濃度C0為0.083的旋塗液Fluid M,於不同旋轉角速度下,進行旋塗計算所獲的結果。 80 圖 3.39 旋塗液膜最終厚度(h)隨旋塗角速率()的變化。初始固體質量濃度(C0)愈低者需要愈長的最終旋塗時間(tf )方可達至液膜最終厚度,圖中不同C0值的計算案例其括弧內之值為 = 5000 rpm時的tf。本圖所採用的旋塗液為Fluid M。 81 圖 3.40 Fluid F於h = A-0.5之係數A與旋塗液在旋塗前溶質質量濃度C0關係。 82 圖 3.41 Fluid M於h = A-0.5之係數A與旋塗液在旋塗前溶質質量濃度C0關係。 82 圖 3.42 以4000 rpm旋塗C0 = 0.04之液體Fluid F,因“流出效應”及“蒸發效應”所導致液體層減少量的比較。 84 圖 3.43以5000 rpm旋塗C0 = 0.25之液體Fluid F,因“流出效應”及“蒸發效應”所導致液體層減少量的比較。 85 圖 3.44 以1000 rpm旋塗Fluid F液體其溶劑與溶質瞬時含量變化。 87 圖 3.45 以1000 rpm旋塗Fluid M液體其溶劑與溶質瞬時含量變化。 87 圖 3.46 以1000 rpm旋塗Fluid F液體其暫態黏度與擴散係數變化。 88 圖 3.47 以1000 rpm旋塗Fluid F液體其暫態黏度與擴散係數變化。 89 表目錄 表 2.1 移動網格法使用之牛頓流體性質。ρ為密度、μ為黏度及σ 為表面張力係數。 14 表 2.2 相場法使用之三種牛頓流體性質。ρ為密度、μ為黏度、σ 為表面張力係數及θ為接觸角。 15 表 2.3 相場法使用之非牛頓流體性質。ρ為密度、m和n為(2.1)式中動態黏度的參數、σ 為表面張力係數及θ為接觸角。 15 表 3.1 邊緣珠長度及其相對薄膜半徑占比 47 表 3.2 三種牛頓流體以不同轉速旋塗15秒後之邊緣珠長度。 59 | |
dc.language.iso | zh-TW | |
dc.title | 旋轉塗佈薄膜的流體力學與質量傳輸數值研究 | zh_TW |
dc.title | Numerical Study of Fluid Mechanics and Mass Transfer of Spin Coating of Thin Films | en |
dc.type | Thesis | |
dc.date.schoolyear | 110-2 | |
dc.description.degree | 碩士 | |
dc.contributor.oralexamcommittee | 雷顯宇(Hsien-Yu Lei),田華忠(Hwa-Chong Tien) | |
dc.subject.keyword | 旋轉塗佈,移動網格,相場法,濃物質質傳,薄膜厚度, | zh_TW |
dc.subject.keyword | Spin coating,Moving mesh,Phase-field method,Transport of concentrated species,Film thickness, | en |
dc.relation.page | 94 | |
dc.identifier.doi | 10.6342/NTU202203126 | |
dc.rights.note | 同意授權(全球公開) | |
dc.date.accepted | 2022-09-05 | |
dc.contributor.author-college | 工學院 | zh_TW |
dc.contributor.author-dept | 應用力學研究所 | zh_TW |
dc.date.embargo-lift | 2022-09-05 | - |
顯示於系所單位: | 應用力學研究所 |
文件中的檔案:
檔案 | 大小 | 格式 | |
---|---|---|---|
U0001-0409202211355800.pdf | 4.23 MB | Adobe PDF | 檢視/開啟 |
系統中的文件,除了特別指名其著作權條款之外,均受到著作權保護,並且保留所有的權利。