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| DC 欄位 | 值 | 語言 |
|---|---|---|
| dc.contributor.advisor | 彭旭明(Shie-Ming Peng) | |
| dc.contributor.author | Hua-Yuan Huang | en |
| dc.contributor.author | 黃華源 | zh_TW |
| dc.date.accessioned | 2021-06-16T06:41:38Z | - |
| dc.date.available | 2015-08-01 | |
| dc.date.copyright | 2014-08-01 | |
| dc.date.issued | 2014 | |
| dc.date.submitted | 2014-07-29 | |
| dc.identifier.citation | 1. A. Aviram, M. A. Ratner, Chem. Phys. Lett., 1974, 29, 277
2. F.A. Cotton and C.B. Harris, Inorg. Chem., 1965, 4, 330 3. F.A. Cotton and Richard A. Walton, Multiple Bonds Between Metal Atoms, (3ed., Springer, 2005) 4. L.P. Wu,P. Field, T. Morrissey, C. Murphy, P. Nogle and B. Hathaway, J. Chem. Soc. Dalton Trans., 1990, 3835. 5. (a) S. Aduldecha and B. Hathaway, J. Chem. Soc. Dalton Trans., 1991, 993. (b) 林正城, 八十四學年度國立台灣大學化學研究所博士倫文 1996 6. (a) E.C. Yang, H.C. Cheng, M.S. Tsai and S. M. Peng, J. Chem. Soc., Chem. Cummun., 1994, 2377. (b) 楊恩澤, 八十一學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 1993 7. (a) J. T. Sheu, C. C. Lin, I. Chao, C. C. Wang and S. M. Peng, J. Chem. Soc., Chem. Commun., 1996, 315. (b)許進財, 八十四學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 1996 8. (a)S. Y. Lai, T. W. Lin, Y. H. Chen, C. C. Wang, G. H. Lee, M. H. Yang, M. K. Leung, and S. M. Peng, J. Am. Chem. Soc., 1999, 121,250 (b)林子偉, 八十六學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 1998 9. (a) C. W. Yeh, P. C. Liu, R. R. Wang, C. Y. Yeh, G. H. Lee, and S. M. Peng, Eur. J. Inorg. Chem., 2010, 3153–3159 (b)王瑞仁, 九十六學年度國立台灣大學化學研究所博士論文 2007 10. (a) F. L. Campbell, F. A. Cotton, and G. L. Powell, Inorg. Chem., 1985, 24, 177 (b) F. A. Cotton and X. J. Feng, J. Am. Chem. Soc., 1993, 115, 1074-1078 11. J. P. Collman, and H. J. Arnold, J. Cluster Sci., 1994, 5, 37-66 12. D. Gatteschi, C. Mealli, L. Sacconi, J. Am. Chem. Soc., 1973, 95, 2736 13. 楊景鈞, 103學年度國立台灣大學化學研究所博士論文 14. (a) I. P. C. Liu, G. H. Lee, S. M. Peng, M. Bénard, and M. M. Rohmer, Inorg. Chem., 2007, 46 (23), 9602–9608 (b)劉柏君, 九十七學年度國立台灣大學化學研究所博士論文 15. (a) I. P. C. Liu, C. H. Chen, C. F. Chen, G. H. Lee, and S. M. Peng, Chem. Commun., 2009, 577-579 (b) 陳綺慧, 九十七學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 16. 邱梅君, 九十五學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 17. C. C. Yang, I. P. C. Liu, Y. J. Hsu, G. H. Lee, C. H. Chen, and S. M. Peng, Eur. J. Inorg. Chem., 2013, 263–268 18. 洪偉捷, 101學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 19. Hurley, M.A. Robinson, Inorg, Chem., 1978, 7, 33 20. R. H. Ismayilov, W. Z. Wang, G. H. Lee, C. Y. Yeh, S. A. Hua, Y Song, M. M. Rohmer, M. Benard, and S. M. Peng, Angew. Chem. Int. Ed., 2011, 50, 2045 –2048 21. R. H. Ismayilov, W. Z. Wang, R. R. Wang, C. Y. Yeh, G. H. Lee, and S. M. Peng, Chem. Commun., 2007, 1121–1123 22. W. Z. Wang, R. H. Ismayilov, G. H. Lee, I. P. C. Liu, C. Y. Yeh, and S. M. Peng, Dalton Trans., 2007, 830–839 23. (a) C. Yin, G. C. Huang, C. K. Kuo, M. D. Fu, H. C. Lu, J. H. Ke, K. N. Shih, Y. L. Huang, G. H. Lee, C. Y. Yeh, C. H. Chen, and S. M. Peng, J. Am. Chem. Soc., 2008, 130, 10090–10092 (b) 郭敬國, 九十五學年度國立台灣大學化學研究所博士論文 24. J. H. Kuo, T. B. Tsao, G. H. Lee, H. W. Lee, C. Y. Yeh, and S. M. Peng, Eur. J. Inorg. Chem., 2011, 2025–2028 25. C. H. Chien, J. C. Chang, C. Y. Yeh, G. H. Lee, J. M. Fang and S. M. Peng, Dalton Trans., 2006, 2106–2113 26. R. Cle′rac, F. A. Cotton, M. D. Lee, J. Gu, C. A. Murillo, and H. C. Zhou, Inorg. Chem., 2000, 39, 20 27. Z. K. Chan, C. H. Lin, C. C. Wang, J. D. Chen, J. C. Wang, and C. W. Liu, Dalton Trans., 2008, 2183–2189 28. F. A. Cotton, M. D. Lee, C. A. Murillo and X. P. Wang, Chem. Commun., 1998, 39-40 29. M. Nippe and J. F. Berry, J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 12684-12685 30. (a) M. Nippe, J. F. Wang, E. Bill, H. Hope, N. S. Dalal, and J. F. Berry, J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 14261–14272 (b) M. Nippe, E. Bill, and J. F. Berry, Inorg. Chem., 2011, 50, 7650-7661 31. M. Nippe, E. Victor, and J. F. Berry, Inorg. Chem., 2009, 48, 11889–11895 32. N. Miyaura, T. Yanagi, and A. Suzuki, Synth. Commun., 1981, 11(7), 513-519 33. W. K. Detweiler, E. D. Amstutz, J. Am. Chem. Soc., 1952, 74,829 34. 蔡豐任, 102學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 35. S. Wagaw, S. L. Buchwald, J. Org. Chem., 1996, 61, 7240 36. M. C. Suen, Y. Y. Wu, J. D. Chen, T. C. Keng, J. C. Wang, Inorg. Chim. Acta, 1999, 288, 82–89 37. (a) S. Y. Lai, T. W. Lin, Y. H. Chen, C. C. Wang, G. H. Lee, M. H. Yang, M. K. Leung, and S. M. Peng, J. Am. Chem. Soc., 1999, 121, 250-251 (b) X. Lo′ pez, M. Y. Huang, G. C. Huang, S. M. Peng, F. Y. Li, M. Be′nard, and M. M. Rohmer, Inorg. Chem., 2006, 45, 9075-9084 38. F. A. Cotton, M. D. Lee, C. A. Murillo, I. Pascual, and H. C. Zhou, J. Am. Chem. Soc., 1999, 121, 6856-6861 39. (a) F. L. Campbell, F. A. Cotton, and G. L. Powell, Inorg. Chem., 1985, 24, 177 (b) F. A. Cotton and X. J. Feng, J. Am. Chem. Soc., 1993, 115, 1074-1078 40. J. P. Collman, and H. J. Arnold, J. Cluster Sci., 1994, 5, 37-66 41. 鍾澤良, 102學年度國立台灣大學化學研究所碩士論文 | |
| dc.identifier.uri | http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/57322 | - |
| dc.description.abstract | 本論文研究的內容可分為兩部分，第一部分為不對稱5-苯基吡啶噻唑胺(Hphpta= 5-phenylpyridinyl-thiazolylamine)配基之金屬串研究。將Hphtpa與金屬利用傳統萘燒法，在高溫下即可獲得直線型三核金屬串錯合物[Ni3(phpta)4(X)2] (X = Cl, NCS)，金屬串錯合物中三個鎳金屬被四片phpta架橋配基以螺旋的方式環繞而呈現直線型。在X-ray單晶結構中，[Ni3(phpta)4Cl2]存在配基失序的問題，導致噻唑(Thiazole)與吡啶(Pyridine)無法區別。而[Ni3(phpta)4(NCS)2]則沒發生失序問題，結構為(4,0)的構型。由直線三核金屬錯合物分子軌域模型，可以知道Ni-Ni之間沒有金屬-金屬鍵結的存在。磁性方面，350 K下的有效磁矩為3.37 B.M.，呈現反鐵磁曲線。並利用掃描式穿隧顯微破裂接合點法(STM-bj)測量其導電度，值為1.2 × 10-3 (G0)。
第二部分選用三吡啶二胺五氮配基，簡稱H2tpda，利用萘燒法合成出目前已知第一個四核鉬金屬串錯合物[Mo4(tpda)4](PF6)，並獲得其單晶結構。金屬串由四片tpda-配基以(2,2) trans錯位螺旋環繞住四個直線排列的鉬金屬。X-ray單晶結構中發現分子外圍有一個[PF6]-離子，可推知四個鉬金屬共帶有九價正電荷。並藉由磁性測量，得知S = 1/2呈現順磁性的結果。另外，利用H2tpda配基與釕金屬起始物在萘燒法下合成，可順利在電噴灑游離質譜圖中發現[Ru4(tpda)4]+的訊號。 | zh_TW |
| dc.description.abstract | The aim of thesis can be separated in two parts. The first part of thesis is to investigate the tri-nickel metal string complexes which are surrounded by the new type of asymmetric tri-nitrogen ligand, Hphpta (5-phenylpyridinyl-thiazolylamine). The linear tri-nickel complexes, [Ni3(phpta)4(X)2] (X = Cl, NCS),can be synthesized at high temperature by using naphthalene as the solvent. We can find that the tri-metal string complexes are helically wrapped by four phpta- ligands. The X-ray structure shows that [Ni3(phpta)4Cl2] has some trouble of ligand disorder which means that we cannot distinguish between pyridyl and thiazyl parts of phpta-, owing to their similar structure. Luckily, [Ni3(phpta)4(NCS)2] do not face the problem, and we can find that all the thiazyl part of phpta- ligands bind on the same side of the metal string, known as (4,0)-form. There is no metal-metal bond between any two nickels, by qualitative M.O. analysis. Magnetic measurement shows μeff = 3.37 B.M. at 350 K. Furthermore, the conductance value of [Ni3(phpta)4(NCS)2] is around 1.2 × 10-3 (Go), measuring by STM-bj.
The second part of my thesis is focus on synthesis the first tetra-molybdenum metal string complex, [Mo4(tpda)4](PF6), which using N5 ligand, H2tpda (tri-pyridyl-di-amine). The X-ray structural studies reveal that four molybdenum metals are chelated by four tpda- ligands and arranged in a straight line. Judging from the [PF6]- anion, we can sure that the total charge of four molybdenum is 9+. Magnetic measurement shows a paramagnetic curve and S = 1/2. Moreover, we could also find the [Ru4(tpda)4]+ signal on ESI-MS spectra by using Ru precursor. | en |
| dc.description.provenance | Made available in DSpace on 2021-06-16T06:41:38Z (GMT). No. of bitstreams: 1 ntu-103-R01223170-1.pdf: 14342819 bytes, checksum: 930ac9f408cb3385ffde9d8a963329fe (MD5) Previous issue date: 2014 | en |
| dc.description.tableofcontents | 口試委員會審定書
謝誌 摘要 Abstract 第一章 緒論 1 1-1 金屬－金屬鍵結 2 1-1-1 雙核金屬錯合物 2 1-1-2 直線型三核金屬錯合物 5 1-1-3 直線型四核金屬錯合物 7 1-1-4 直線型四核金屬錯合物 8 1-2 配基的設計與合成 14 1-2-1 非混合型配基 15 1-2-2 混合型配基 17 1-2-3 配基的修飾與改良 20 1-3 金屬串錯合物的發展 22 1-3-1 金屬串簡介 22 1-3-2 奇數核金屬串錯合物 25 1-3-3 偶數核金屬串錯合物 26 1-4 研究方向 29 第二章 實驗部分 32 2-1 試藥與儀器 32 2-1-1 試藥 32 2-1-2 儀器 34 2-2 實驗步驟 36 2-2-1 配基之合成 36 2-2-2 金屬串錯合物之合成 39 2-2-3 晶體數據之收集與分析 43 第三章 結果與討論 47 3-1 合成討論 47 3-1-1 Hphpta三氮配基 47 3-1-2 修飾不對稱配基三核鎳金屬串 49 3-2 結構解析 51 3-2-1 [Ni3(phpta)4Cl2] 51 3-2-2 [Ni3(phpta)4(NCS)2]．2(C2H5)2O 54 3-3 磁性測量 58 3-4 導電度分析 64 3-5 電化學測量 67 第四章 四核金屬串錯合物合成與性質探討 68 4-1 合成討論 68 4-1-1 H2tpda五氮配基 68 4-1-2 五氮配基四核金屬串錯合物 69 4-2 結構解析 72 4-3 磁性測量 83 總結 86 未來展望 87 參考資料 88 附錄 光譜與晶體數據 A. FAB-MS, IR and NMR spectra B. Crystal data | |
| dc.language.iso | zh-TW | |
| dc.subject | 鉬 | zh_TW |
| dc.subject | 金屬串 | zh_TW |
| dc.subject | 金屬線 | zh_TW |
| dc.subject | 四核 | zh_TW |
| dc.subject | 釕 | zh_TW |
| dc.subject | 鎳 | zh_TW |
| dc.subject | 三?啶二胺 | zh_TW |
| dc.subject | ?啶?唑胺 | zh_TW |
| dc.subject | metal wire | en |
| dc.subject | metal string | en |
| dc.subject | phpta | en |
| dc.subject | tpda | en |
| dc.subject | nickel | en |
| dc.subject | ruthenium | en |
| dc.subject | molybdenum | en |
| dc.subject | tetra-nuclear | en |
| dc.title | 三吡啶二胺配基(H2tpda)之四核鉬與釕金屬串及新型三核鎳金屬串的合成與研究 | zh_TW |
| dc.title | Synthesis and Studies of Tetra-nuclear (Mo, Ru) Metal Strings with H2tpda Ligands and Novel Tri-nickel Metal Strings | en |
| dc.type | Thesis | |
| dc.date.schoolyear | 102-2 | |
| dc.description.degree | 碩士 | |
| dc.contributor.oralexamcommittee | 葉鎮宇(Chen-Yu Yeh),呂光烈(Kuang-Lieh Lu),陳俊顯(Chun-Hsien Chen) | |
| dc.subject.keyword | 金屬串,金屬線,四核,鉬,釕,鎳,三?啶二胺,?啶?唑胺, | zh_TW |
| dc.subject.keyword | metal string,metal wire,tetra-nuclear,molybdenum,ruthenium,nickel,tpda,phpta, | en |
| dc.relation.page | 114 | |
| dc.rights.note | 有償授權 | |
| dc.date.accepted | 2014-07-29 | |
| dc.contributor.author-college | 理學院 | zh_TW |
| dc.contributor.author-dept | 化學研究所 | zh_TW |
| 顯示於系所單位： | 化學系 | |
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