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http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/53042
標題: | 金奈米三角板及氧化鋅三維分支狀結構修飾二氧化鈦奈米柱陣列於增強光電化學水分解之應用 Plasmonic Gold Nanoplates-Decorated ZnO Branched Nanorods@TiO2 Nanorods Heterostructure Photoanodes for Efficient Photoelectrochemical Water Splitting |
作者: | Shang-Hau Chiou 邱上豪 |
指導教授: | 薛承輝(Chun-Hway Hsueh) |
關鍵字: | 二氧化鈦奈米柱,氧化鋅分支狀異質奈米結構,原子層沉積法,金奈米三角板,局域性表面電漿共振,光電化學水分解, TiO2 nanorod,ZnO branched heterogeneous nanostructure,atomic layer deposition,Au triangular nanoplate,localized surface plasmon resonance,photoelectrochemical water splitting, |
出版年 : | 2020 |
學位: | 碩士 |
摘要: | 在本研究中,我們利用二氧化鈦(TiO2)、氧化鋅(ZnO)與金奈米三角板(Au TNPs)來建構三元複合系統,藉此提升光電化學水分解之表現,並探討ZnO異質奈米結構及Au TNPs引發局域性表面電漿共振效應對光電化學水分解所帶來的影響。我們利用原子層沉積技術與簡單水熱合成法,成功將ZnO奈米柱合成於TiO2奈米柱表面上,接著將樣品浸泡在事先合成好的Au TNPs溶液中進行修飾。在掃描式電子顯微鏡(SEM)的影像中,我們可以觀察到:不同ZnO前驅液濃度及加熱時間分別對奈米形貌的影響;同時也證明透過簡單浸泡的方式,便能使Au TNPs完整附著於ZnO奈米柱狀上。在標準擬太陽光源照射下,利用線性掃瞄伏安法(LSV)可以觀測到,異質成長分支狀ZnO奈米柱於TiO2奈米柱陣列上之光電流密度在水分解電位(1.23 V vs. reversible hydrogen electrode)為0.490 mA/cm2,相較TiO2奈米柱陣列之光電流密度(0.176 mA/cm2)約2.8倍的成長,若同時添加Au TNPs與ZnO異質奈米結構則光電流密度可提升至0.733 mA/cm2,相較TiO2奈米柱陣列之光電流密度約4.2倍成長。此外,利用電化學阻抗頻譜(EIS)和Mott-Schottky實驗分析可以得到進一步的證據,結果顯示當添加ZnO異質奈米結構和Au TNPs進行修飾時,不僅能促進電荷載子的分離還能夠大大地改善半導體與液態電解質之間的載子傳輸阻抗。最後,根據實驗結果與理論基礎,我們提出一物理機制來描述光電化學水分解過程中的電子轉移路徑,解釋ZnO異質奈米結構與Au TNPs是如何提升整體光電化學水分解的表現。透過這項研究我們觀察到,分支狀ZnO異質奈米結構的高表面積與高電子遷移率能顯著提升光電流表現;Au TNPs的局域性表面電漿共振效應可以提升系統於可見光波段之光吸收,而其熱電子注入行為對光電流表現也有一定貢獻。 In this work, we present the synthesis of a well-defined ZnO branched nanorods (b-NRs) at TiO2 nanorod (NR) arrays on FTO substrate using atomic layer deposition (ALD) technique and hydrothermal method. Meanwhile, Au triangular nanoplates (TNPs) were also incorporated with ZnO@TiO2 composites heterostructure by immersing the samples in Au TNP solution. The ZnO b-NRs@TiO2 NRs and Au TNPs@ZnO b-NRs@TiO2 NRs exhibited the photocurrent density of 0.490 mA/cm2 and 0.733 mA/cm2 at 1.23 V vs. reversible hydrogen electrode, which were 2.8 and 4.2 times higher than pure TiO2 NR arrays, respectively. Moreover, the electrochemical impedance spectroscopy and Mott-Schottky analysis provided further evidence that the separation of photogenerated carriers and the transfer kinetics of charge carriers at the semiconductor/electrolyte interface were greatly improved by the ZnO heterostructure modification and Au TNPs decoration. Consequently, it was indicated that the significantly increased photoelectrochemical (PEC) water splitting performance was attributed to the synergistic effect of 3D ZnO@TiO2 composites heterostructure and localized surface plasmon resonance (LSPR) effect resulting from Au TNPs. This study reported a facile hydrothermal and decoration method for fabricating ZnO branched heterostructure and decorating Au TNPs to improve the performance of PEC water splitting. |
URI: | http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/53042 |
DOI: | 10.6342/NTU202002473 |
全文授權: | 有償授權 |
顯示於系所單位: | 材料科學與工程學系 |
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