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| DC 欄位 | 值 | 語言 |
|---|---|---|
| dc.contributor.advisor | 陳俊顯 | |
| dc.contributor.author | Chun-Ting Kuo | en |
| dc.contributor.author | 郭俊廷 | zh_TW |
| dc.date.accessioned | 2021-06-15T05:07:55Z | - |
| dc.date.available | 2010-07-27 | |
| dc.date.copyright | 2010-07-27 | |
| dc.date.issued | 2010 | |
| dc.date.submitted | 2010-07-26 | |
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| dc.identifier.uri | http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/46415 | - |
| dc.description.abstract | 本研究的目的在瞭解金屬串錯合物(extended metal-atom chains，EMACs)的介電常數及單分子導電度等電性。介電常數的部分，因粒徑1~4 nm的奈米金具有量子化充電效應(quantized double-layer charging，QDL)而產生類似電容的行為。這類奈米粒子的電容值除受粒徑影響，也決定於表面保護基之介電常數(dielectric constant)。本研究使用三苯基膦修飾之奈米金Au101(PPh3)21Cl5 (平均粒徑1.5 nm)與三核鎳之金屬串錯合物[Ni3(dpa)4(NCS)2]進行保護基置換反應(ligand place-exchange reactions)。藉差式脈波伏安法(differential pulse voltammetry，DPV)量測金屬串錯合物修飾之奈米金的電容值，推估金屬串錯合物的介電常數。但置換反應導致奈米金粒徑變化，難以獲得有再現性的數據。為降低奈米金粒徑變化程度，我們以Au101(PPh3)21Cl5為起始物，系統性地探討置換反應中，新保護基的濃度、長度與頭基對奈米金粒徑的影響，結果顯示奈米金的最終粒徑反比於保護基之頭基與金的吸附能力(如金屬串分子之−NCS−Au作用力)。
單分子電性部分所需的量測結構，乃利用電子束製程於Si基材上獲得寬約200 nm的金線，以電遷徙效應(electromigration)製作具分子級電極間距的類似於源、汲、閘之三電極系統。施加偏壓VSD量測兩電極間之待測分子電性，利用閘極電壓VG調整分子與電極能階達匹配(energy alignment)，調控分子導電性。目前製得單分子電晶體可量測[Ni3(dpa)4(NCS)2]之導電值，並藉由VG控制分子能階以改變分子導電行為。最終獲得導電值隨VSD與VG變化的分佈圖，以瞭解單分子電性與能階分佈。此技術可量測不同中心金屬核之金屬串錯合物(如Co、Cr和Ru等多核金屬串)，系統性地探討金屬串之分子結構、能階軌域與其導電行為的相關性。 | zh_TW |
| dc.description.abstract | The goals of this research focus on the understanding of the dielectric constant and the single-molecule conductance of EMACs (extended metal-atom chains). Firstly, the dielectric constant of EMACs will be explored by the measurements of DPV (differential pulse voltammetry) for Au MPCs (monolayer-protected gold cluster) exhibiting quantized double-layer charging (QDL) which is dictated by both the core size and the dielectric constant of capping ligands. EMACs is place-exchanged with triphenylphosphine-modified Au MPCs, [Au101(PPh3)21Cl5], and DPV gives the capacitance of EMAC-capped MPCs and hence the dielectric constant of EMACs. However, the diameters of Au MPCs become polydisperse during exchange reactions, making the estimated dielectric constant unreliable. To keep unchanged the size of Au MPCs during exchange reactions, systematically examined factors are the concentration, chain length, and a range of headgroups of incoming ligands. The results suggest that the size evolution of Au MPCs is determined by the strength of headgroup–Au adsorption.
For the exploration of single-molecule conductance, we fabricate single-molecule transistors by e-beam lithography and electromigration. The energy alignment between the electronic level of EMACs and Fermi level of electrodes can be achieved via the gate voltage. Preliminary results for [Ni3(dpa)4(NCS)2] show transistor-like behaviors. A color scale plot of conductance as a function of the bias voltage (VSD) and the gate voltage (VG) was obtained to help us to realize the molecular orbital levels. This technology can be utilized to investigate the electric properties for EMACs with metal centers such as Co, Cr, and Ru. This information will provide a comprehensive understanding concerning the correlation between the electronic structure of a molecule and its conductance. | en |
| dc.description.provenance | Made available in DSpace on 2021-06-15T05:07:55Z (GMT). No. of bitstreams: 1 ntu-99-D95223024-1.pdf: 2335450 bytes, checksum: 697957259bc6959ceb6f3156b2ede88f (MD5) Previous issue date: 2010 | en |
| dc.description.tableofcontents | 目錄
第一章 緒論 1 1-1 奈米金的應用與特性 1 1-2 奈米金的合成法與粒徑分離 1 1-3 保護基置換反應 3 1-4 金屬串錯合物介紹 3 1-5 實驗目的 4 第二章 實驗部分 6 2-1 實驗藥品 6 2-2 實驗耗材 8 2-3 實驗儀器 8 2-4 實驗方法 10 2-4-1 兩相法合成有機相奈米金 10 2-4-1-1 使用兩相法合成三苯基膦奈米金 10 2-4-1-2 使用兩相法合成正己烷硫醇奈米金 11 2-4-2 粒徑篩選―極性分離法 11 2-4-3 奈米金的表面修飾 12 2-4-4 奈米金的鑑定 12 第三章 利用奈米金的電容特性研究金屬串錯合物之介電常數 13 3-1 奈米金的電性 13 3-1-1 塊材的連續電性 13 3-1-2 量子化充放電效應(QDL) 13 3-1-3 類分子電性 17 3-2 QDL理論 18 3-3 影響奈米金充放電的參數 21 3-4介電材料的應用 22 3-5 研究動機 23 3-6 電化學實驗 24 3-7 結果與討論 25 3-7-1 Au-SC6奈米金之QDL 25 3-7-2 AuPPh3奈米金之QDL 26 3-7-3 Au-Ni3奈米金之QDL 27 3-8未來展望 31 3-8-1 維持奈米金經保護基置換反應後的粒徑恆定 31 3-8-2 掃描式穿隧顯微鏡量測單一奈米金的QDL效應 31 3-8-3 探討環境對於奈米金的QDL效應之影響 32 第四章 奈米金粒徑於保護基置換反應中變化之熱力學機制探討 34 4-1 前言 34 4-1-1 保護基置換對粒徑之影響 34 4-1-1-1 相同頭基(headgroup)的置換 35 4-1-1-2 不同頭基的置換 35 4-1-2 大顆粒(d > 5 nm)奈米金的應用 39 4-1-3 研究動機 40 4-2 實驗部分 41 4-3 結果與討論 42 4-3-1 奈米金於保護基置換反應期間的粒徑變化 42 4-3-2 產物的鑑定 44 4-3-3 新保護基濃度對奈米金粒徑之影響 48 4-3-4 新保護基碳鏈長度對奈米金粒徑之影響 49 4-3-5 新保護基頭基對奈米金粒徑之影響 50 4-3-6 溶劑對奈米金粒徑之影響 53 4-3-7 奈米金粒徑變化的機制探討 54 4-3-7-1 奈米金成長之途徑 54 4-3-7-2 奈米金粒徑變化之熱力學探討 55 4-4 結論 61 第五章 製作單分子電晶體以量測金屬串分子之導電特性 62 5-1 單分子導電性之重要性 62 5-2 單分子導電性之量測方法 62 5-3 單分子電晶體(SMT)之工作原理 65 5-3-1 利用偏壓VSD與閘極VG電壓達能量匹配 65 5-3-2 穿隧效應 69 5-3-3像電荷遮蔽效應對共振穿隧之影響 71 5-3-4 非彈性穿隧之應用 73 5-3-5 Kondo共振 75 5-4 單分子電晶體的製作 77 5-4-1 黃光蝕刻與電子束蝕刻 77 5-4-2 電遷徙效應 79 5-5 單分子電晶體的場效效應 82 5-6 未來展望 85 第六章 參考文獻 86 圖目錄 圖1-1、金屬串錯合物結構圖。 4 圖3-1、奈米金溶液的電位掃描圖。 14 圖3-2、AuC6SH奈米金之QDL。 16 圖3-3、不同溫度下奈米金的QDL電性圖。 17 圖3-4、類分子奈米金之電性。 18 圖3-5、修飾不同保護基的奈米金之QDL與電容值求法。 20 圖3-6、AuC6SH於不同電解質(C4H9)4NClO4濃度。 22 圖3-7、AuSC6奈米金之QDL現象。 26 圖3-8、AuPPh3奈米金之QDL現象。 27 圖3-9、金屬串錯合物Ni3之CV圖。 28 圖3-10、Au-Ni3奈米金之QDL圖對應電位掃瞄速度關係圖。 29 圖3-11、電容值與電位掃描速度關係圖。 29 圖3-12、Au-PPh3與 Au-Ni3 奈米金之TEM圖。 30 圖4-1、C15H31NH2和AuPPh3進行保護基置換反應導致粒徑成長。37 圖4-2、digestive ripening反應前後粒徑比較。 38 圖4-3、規則排列之奈米金光學特性。 40 圖4-4、Au101(PPh3)21Cl5溶液添加C8NCS後粒徑隨時間增加。 43 圖4-5、置換C8NCS的奈米金之X光電子能譜圖(XPS)。 45 圖4-6、置換C8NCS的奈米金之傅力葉轉換紅外光圖(FTIR)。 46 圖4-7、置換C8NCS的奈米金之核磁共振圖譜(NMR)。 47 圖4-8、奈米金粒徑隨C8NCS/PPh3比例之變化。 48 圖4-9、奈米金粒徑與新保護基碳鏈長度之關係圖。 50 圖4-10、Au101(PPh3)21Cl5與C8S-AuNPs反應1天TEM圖。 55 圖4-11、Au101(PPh3)21Cl5與C8S-AuNPs之質譜圖。 60 圖5-1、量測單分子電性的方法。 64 圖5-2、單分子電晶體(SMT)的結構與電性(∂ID/∂VSD)圖譜。 67 圖5-3、能階地圖菱形區域(diamond shape)之形成。 71 圖5-4、影像電荷遮蔽現象(image-charge screen)說明圖。 73 圖5-5、單分子電晶體之非彈性穿隧能譜圖(IETS)。 74 圖5-6、Kondo共振受溫度與磁性之影響。 76 圖5-7、電晶體製作過程。 78 圖5-8、單分子電晶體成品。 79 圖5-9、電遷徙之過程。 80 圖5-10、SMT上金屬串分子Ni3導電性。 82 圖5-11、金屬串分子Ni3之SMT場效效應。 84 圖5-12、Ni3 SMT之能階地圖。 85 | |
| dc.language.iso | zh-TW | |
| dc.subject | 奈米金 | zh_TW |
| dc.subject | 量子化充放電 | zh_TW |
| dc.subject | 單分子電晶體 | zh_TW |
| dc.subject | 金屬串分子 | zh_TW |
| dc.subject | SMT | en |
| dc.subject | Au MPCs | en |
| dc.subject | QDL | en |
| dc.subject | EMACs | en |
| dc.title | 金屬串分子與其修飾之奈米金的電性之研究：
單分子電晶體元件之製作 | zh_TW |
| dc.title | Electric Behaviors of Metal String Complexes
and Metal-String Modified Gold Clusters: Fabrication of Single-Molecule Transistors by Electromigration | en |
| dc.type | Thesis | |
| dc.date.schoolyear | 98-2 | |
| dc.description.degree | 博士 | |
| dc.contributor.oralexamcommittee | 彭旭明,陳逸聰,管傑雄,簡紋濱 | |
| dc.subject.keyword | 奈米金,量子化充放電,單分子電晶體,金屬串分子, | zh_TW |
| dc.subject.keyword | Au MPCs,QDL,SMT,EMACs, | en |
| dc.relation.page | 95 | |
| dc.rights.note | 有償授權 | |
| dc.date.accepted | 2010-07-26 | |
| dc.contributor.author-college | 理學院 | zh_TW |
| dc.contributor.author-dept | 化學研究所 | zh_TW |
| 顯示於系所單位： | 化學系 | |
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| 檔案 | 大小 | 格式 | |
|---|---|---|---|
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