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| DC 欄位 | 值 | 語言 |
|---|---|---|
| dc.contributor.advisor | 趙聖德 | |
| dc.contributor.author | Kuang-Wei Tu | en |
| dc.contributor.author | 杜光惟 | zh_TW |
| dc.date.accessioned | 2021-06-15T04:04:33Z | - |
| dc.date.available | 2013-02-24 | |
| dc.date.copyright | 2010-02-24 | |
| dc.date.issued | 2010 | |
| dc.date.submitted | 2010-02-10 | |
| dc.identifier.citation | 參考文獻：
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B.; Liu, G.; Liashenko, A.; Piskorz, P.; Komaromi, I.; Martin, R. L.; Fox, D. J.; Keith, T.; Al-Laham, M. A.; Peng, C. Y.; Nanayakkara, A.; Challacombe, M.; Gill, P. M. W.; Johnson, B.; Chen, W.; Wong, M. W.; Gonzalez, C.; and Pople, J. A.; Gaussian, Inc., Wallingford CT, (2004). [35] R. Krishnan, J. S. Binkley, R. Seeger, J. A. Pople, J. Chem. Phys. 72, 650 (1980) [36] T. H. Dunning, Jr., J. Chem. Phys. 90, 1007 (1989). [37] S. W. Chao, A. H.-T. Li, S. D. Chao*, J. Comp. Chem., 30, 1839-1849 (2009) [38] C. L. Yaws, Chemical Properties Handbook sMcGraw-Hill, New York,(1998). [39] A. D. Becke, Phys. Rev. A 38, 3098 (1988). [40] C. Adamo and V. Barone, J. Chem. Phys. 108, 664 (1998). [41] J. P. Perdew, K. Burke, and M. Ernzerhof, Phys. Rev. Lett. 77, 3865 (1996). [42] K. Burke, J. P. Perdew, and Y. Wang, in Electronic Density Functional Theory: Recent Progress and New Directions, Ed. J. F. Dobson, G. Vignale, and M. P. Das (Plenum, 1998). [43] J. Tao, J. P. Perdew, V. N. 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| dc.identifier.uri | http://tdr.lib.ntu.edu.tw/jspui/handle/123456789/45102 | - |
| dc.description.abstract | 我們使用HF, MP2與DFT方法做 “惰性氣體-惰性氣體” 、 “惰性氣體-甲烷分子”的原子與分子間作用力計算，並分析其計算上的差異，也使用多組不同的基底計算，HF的計算主要產生排斥作用力，DFT的計算結果將與較精確的MP2計算結果將互比較，找出較適合惰性氣體-甲烷量子化學計算的函數配對。最後我們將量子化學計算結果帶入混合理論擴大驗證惰性氣體與甲烷分子是否有吻合我們所預測理論值。在混合理論的驗證中，如果我們把甲烷分子看成一個放大的惰性氣體原子並將12個構型能量與位置加以平均，則混合理論可得到較精確的結果。
我們使用四種曲線擬合模型(4-Site，4-Site(scaled)，5-Site’，5-Site)以Lennard-Jones potentials配合12個構型甲烷-甲烷分子間作用力建構力場，並將其結果帶入牛頓方程式做分子動力學運算，模擬甲烷在T=92K， P=5MPa，T=150K, P=100MPa，T=370K， P=51MPa， 61MPa， 77MPa狀態下的平衡性質。動態性質方面我們沿著氣化曲線作自相關函數的模擬，進而求得擴散係數、剪力黏滯係數與熱傳導係數針對其值及趨勢與實驗值加以比較，比對後我們發現我們的四個曲線擬合模型在分子動力學模擬已經有相當的準確度，這可說明使用ab initio力場進行分子動力學模擬可得到良好的精確性。 | zh_TW |
| dc.description.abstract | We have calculated the interaction potentials of the “ Inert gas-Inert gas ” and 3 “ Inert gas-Methane ” using the Hartree-Fock (HF) self-consistent theory, the correlation-corrected second-order Møller-Plesset (MP2) perturbation theory, and the density functional theory (DFT). The HF calculations yield repulsive potentials, and the DFT calculations can compare with the accurate MP2 results to find out the suitable functions for “ Inert gas-Methane ”.Then we use Mixing rule to calculation the “Inert gas-Methane” interaction from the “Methane-Methane”and “Inert gas-Inert gas” ab initio data, and found that the result have good agreement with the “Inert gas-Methane” ab initio data ,if we regard methane molecular as a large inert gas atom.
We use four kinds of site-site-fitting models to fit the results of quantum chemistry calculation.We can get the parameters for Lennard-Jones potentials of bond lengths and binding energies and then input them to build force fields. To simulate the equilibrium properties at T=92K, P=5MPa, T=150K, P=100MPa, T=370K, P=51MPa, P=61MPa, P=77MPa and dynamics properties of methane liquid along the vapor-liquid curve. We compare the results with experiments from different research groups, and found that our PES is capable of reproducing the experimental data within the error bars. It demonstrates that quantum chemistry calculated intermolecular interaction is very good which can accurately yield the molecular dynamic simulation results. | en |
| dc.description.provenance | Made available in DSpace on 2021-06-15T04:04:33Z (GMT). No. of bitstreams: 1 ntu-99-R96543031-1.pdf: 5256786 bytes, checksum: 03121215adda5e90bd6b73f202c52f15 (MD5) Previous issue date: 2010 | en |
| dc.description.tableofcontents | 目錄
誌謝.............. I 摘要.............. II 目錄..... ........ IV 圖目錄. ........ VII 表目錄.......... XII 第一章 序論 1 第二章 基本理論介紹 5 2.1 Ab initio分子軌域理論 5 2.1.1 Hartree-Fock(HF) approximation 5 2.1.2 微擾理論(Møller-Plesset perturbation theory) 8 2.1.3 密度泛函理論 Density functional theory(DFT) 10 2.2 對應狀態原理與混合理論 10 2.3 力場作用項一般式 13 2.4 分子動力學理論 14 2.4.1 基本原理 …………………………………………………………14 2.4.2 牛頓運動方程式的數值解法 ……………………………………15 2.4.3 週期性邊界條件(Periodic boundary condition) 17 2.4.4 徑向分佈函數(Radial distribution function) 18 2.4.5 自相關函數(autocorrelation function) 20 第三章 計算方法 24 3.1 量子力學計算方法 24 3.2 曲線擬合模型 24 3.3 曲線擬合 27 3.4 分子動力學計算方法 31 3.4.1 徑向分佈函數(RDF) 31 3.4.2 飽和液態密度之模擬 31 3.4.3 擴散係數、剪力黏滯系數與熱傳導系數之模擬 32 第四章 計算結果與模擬結果 33 4.1 惰性氣體-惰性氣體、甲烷-惰性氣體量子力學計算結果 34 4.1.1 甲烷-惰性氣體HF計算結果 34 4.1.2 惰性氣體-甲烷MP2計算結果 36 4.1.3 惰性氣體-甲烷二聚體DFT計算結果 38 4.1.4 混合理論模擬結果 47 4.2 剛性分子的分子動力學模擬-平衡性質 55 4.2.1 散射函數與徑向分佈函數之模擬結果-與實驗值比較 55 4.2.2 液態飽和密度之模擬結果-與實驗值比較 62 4.3 剛性分子的分子動力學模擬—動態性質 63 4.3.1 速度自相關函數(Velocity autocorrelation function)及擴散係數之模擬 63 4.3.2 剪應力自相關函數(Shear stress autocorrelation function)及黏滯係數之模擬 68 4.3.3 熱流自相關函數(Heat flux autocorrelation function)及熱傳導係數之模擬 73 4.4 曲線擬合模型之討論 80 4.4.1 平衡性質 80 4.4.2 動態性質 80 第五章 結論 86 5.1 量子力學部分 86 5.2 分子動力學部分 87 參考文獻......... 88 圖目錄 圖 2.1 Lennard-Jones勢能曲線 14 圖 2.2 (a)二維周期性系統的粒子排列與移動模式。(b)粒子的最近影像圖 18 圖 2.3 徑向分佈示意圖 20 圖 3.1 甲烷之4Sites模型，僅碳未參與能量計算 25 圖 3.2 甲烷之4Sites(Scaled)模型，勢能作用的位置不在氫原子上 25 圖 3.3 甲烷之5Site’模型，比4Site模型多考慮了碳與碳間的相互作用 26 圖 3.4 甲烷之5Site模型，比5Site’模型多考慮了碳與氫間的相互作用 27 圖 3.5 使用甲烷以4 sites(Scaled)模型擬合出之參數，經過調整後，帶入其他方位加以重新建構之圖形，並與量子化學計算之結果加以比較 30 圖 3.6 使用甲烷以5 sites’模型擬合出之參數，經過調整後，帶入其他方位加以重新建構之圖形，並與量子化學計算之結果加以比較 30 圖 3.7 使用甲烷以5 sites模型擬合出之參數，經過調整後，帶入其他方位加以重新建構之圖形，並與量子化學計算之結果加以比較 31 圖 3.8 我們架構一150Å X 36Å X 36Å長方形盒子，邊界設定為周期性邊界條件，並在盒子中心放置1024個甲烷分子 32 圖 4.1 惰性氣體-惰性氣體之所有配對HF計算結果 34 圖 4.2 惰性氣體-甲烷之所有構型HF計算結果 34 圖 4.3 惰性氣體-甲烷之HF計算結果單一構型下可發現所有基底都產生排斥位能，觀察圖形可知都已達到收斂 35 圖 4.4 惰性氣體-惰性氣體之所有配對MP2計算結果 36 圖 4.5 惰性氣體-甲烷之所有構型MP2計算結果 36 圖 4.6 惰性氣體-甲烷的MP2計算結果可看出，隨著基底的改變，平衡的位置及位能曲線的深度也跟著改變 37 圖 4.7 Ar 對methane A構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 47 圖 4.8 Ar 對methane B構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 48 圖 4.9 Ar 對methane C構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 48 圖 4.10 Ar 對methane D構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 48 圖 4.11 Ar 對methane E構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 49 圖 4.12 Ar 對methane F構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 49 圖 4.13 Ar 對methane G構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 49 圖 4.14 Ar 對methane H構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 50 圖 4.15 Ar 對methane I構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 50 圖 4.16 Ar 對methane J構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 50 圖 4.17 Ar 對methane K構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 51 圖 4.18 Ar 對methane L構型之混合理論模擬結果，右半邊為局部放大圖 51 圖 4.19 He 對methane 12個構型平均之混合理論模擬結果 52 圖 4.20 Ne 對methane 12個構型平均之混合理論模擬結果 53 圖 4.21 Ar 對methane 12個構型平均之混合理論模擬結果 54 圖 4.22 Kr 對methane 12個構型平均之混合理論模擬結果 55 圖 4.23 使用三種模型建構之位能曲線計算出92K下之散射函數與實驗比較 .57 圖 4.24 使用四種模型建構之位能曲線計算出92K下之徑向分佈函數gcc(r)與實驗比較 58 圖 4.25 使用四種模型建構之位能曲線計算出之徑向分佈函數gHH(r)與實驗比較 58 圖 4.26 使用四種模型建構之位能曲線計算出之徑向分佈函數gCH(r)與實驗比較 59 圖 4.27 使用四種模型建構之位能曲線計算出之徑向分佈函數gCC(r)與實驗比較 59 圖 4.28 使用4 種模型建構之位能曲線計算出370K, 51MPa之徑向分佈函數G(r)與實驗比較 60 圖 4.29 使用4 種模型建構之位能曲線計算出370K, 51MPa之徑向分佈函數G(r)與實驗比較 60 圖 4.30 使用四種模型建構之位能曲線計算出370K, 77MPa之徑向分佈函數G(r)與實驗比較 61 圖 4.31 甲烷的三相實驗圖[53]，紅色標記為我們模擬徑向分佈函數與實驗比較的狀態 62 圖 4.32 5-Site’模型沿著汽化曲線做飽和液態密度模擬，並與實驗值[44]比較 63 圖 4.33 4 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的速度自相關函數圖形 65 圖 4.34 4 -Site (Scaled)模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的速度自相關函數圖形 65 圖 4.35 5 -Site’模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的速度自相關函數圖形 66 圖 4.36 5 Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的速度自相關函數圖形 66 圖 4.37 四種site-site模型沿著汽化曲線做擴散系數模擬，並與實驗值[61]比較.67 圖 4.38 (a) 4 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的剪應力自相關函數圖形(b) 4 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的剪應力自相關函數圖形，為了清楚的看出趨勢，我們取其中四條曲線並加以放大 70 圖 4.39 (a) 5-Site’模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的剪應力自相關函數圖形(b) 5 -Site’模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的剪應力自相關函數圖形，為了清楚的看出趨勢，我們取其中四條曲線並加以放大 71 圖 4.40 (a) 5 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的剪應力自相關函數圖形(b) 5 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的剪應力自相關函數圖形，為了清楚的看出趨勢，我們取其中四條曲線並加以放大 72 圖 4.41 三種site-site模型沿著汽化曲線做剪力黏滯系數模擬，並與實驗值[38]比較 73 圖 4.42 (a) 4 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的熱流自相關函數圖形(b) 4 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的熱流自相關函數圖形，為了清楚的看出趨勢，我們取其中四條曲線並加以放大 75 圖 4.43 (a) 5 -Site’模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的熱流自相關函數圖形(b) 5 -Site’模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的熱流自相關函數圖形，為了清楚的看出趨勢，我們取其中四條曲線並加以放大 76 圖 4.44 (a) 5 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的熱流自相關函數圖形(b) 5 -Site模型建構之勢能曲線用以模擬沿著氣化曲線的熱流自相關函數圖形，為了清楚的看出趨勢，我們取其中四條曲線並加以放大 77 圖 4.45 三種site-site模型沿著汽化曲線做熱傳導系數模擬，並與實驗值[38]比較 78 圖 4.46 以4-Site模型對擴散係數做LOG趨勢圖 81 圖 4.47 以4-Site(scaled)模型對擴散係數做LOG趨勢圖 82 圖 4.48 以5-Site’模型對擴散係數做LOG趨勢圖 82 圖 4.49 以5-Site模型對擴散係數做LOG趨勢圖 83 圖 4.50 以4-Site模型對剪力黏滯係數做LOG趨勢圖 83 圖 4.51 以4-Site(scaled)模型對剪力黏滯係數做LOG趨勢圖 84 圖 4.52 以5-Site’模型對剪力黏滯係數做LOG趨勢圖 84 圖 4.53 以5-Site模型對剪力黏滯係數做LOG趨勢圖 85 表目錄 表 3.1 以四種模型擬合出之參數 29 表 3.2 使用MatLab計算5-Site之結果，其中 , 29 表 4.1 利用MP2的方法計算惰性氣體-惰性氣體及惰性氣體-甲烷雙體的位能，Rm為平衡鍵長，Eb為束縛能 38 表 4.2 比較6-311++G(3df,3pd)的基底計算Ar-Ar 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的束縛能結果為 -0.187 kcal/mol 39 表 4.3 比較6-311++G(3df,3pd)的基底計算Ar-Ar 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的平衡鍵長結果為3.94Å，粗黑斜線的值為誤差在10%以內的組合 40 表 4.4 比較6-311++G(3df,3pd)的基底計算Ar-methane-G 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的束縛能結果為-0.304kcal/mol，粗黑斜線的值為誤差在10%以內的組合 41 表 4.5 比較6-311++G(3df,3pd)的基底計算Ar-methane-G 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的平衡鍵長結果為3.79Å，粗黑斜線的值為誤差在10%以內的組合 42 表 4.6 比較aug-cc-pVTZ的基底計算Ar-Ar 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的束縛能結果為-0.240kcal/mol，粗黑斜線的值為誤差在10%以內的組合 43 表 4.7 比較aug-cc-pVTZ的基底計算Ar-Ar 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的平衡鍵長結果為3.85Å，粗黑斜線的值為誤差在10%以內的組合 44 表 4.8 比較aug-cc-pVTZ的基底計算Ar-methane-G 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的束縛能結果為-0.358kcal/mol，粗黑斜線的值為誤差在10%以內的組合 45 表 4.9 比較aug-cc-pVTZ的基底計算Ar-methane-G 90個exchange-correlation functionals的組合，MP2計算的平衡鍵長結果為3.73Å，粗黑斜線的值為誤差在10%以內的組合 46 表 4.10 四種混合理論公式模擬的結果其平衡鍵長與量子化學計算結果比較 56 表 4.11 四種混合理論公式模擬的結果其束縛能與量子化學計算結果比較 56 表 4.12 5-Site’模型沿著汽化曲線做飽和液態密度模擬，並與實驗值[38]比較 63 表4.13 四種site-site模型沿著汽化曲線做擴散系數模擬，並與實驗值[54]比較 69 表 4.14 四種site-site模型沿著汽化曲線做黏滯系數模擬，並與實驗值[38]比較 75 表 4.15 四種site-site模型沿著汽化曲線做熱傳導系數模擬，並與實驗值[38]比較 80 表 4.16 四種模型沿汽化曲線擴散係數對溫度的趨勢做斜率與實驗值比較 83 表 4.17 四種模型沿汽化曲線剪力黏滯係數對溫度的趨勢做斜率與實驗值比較 85 | |
| dc.language.iso | zh-TW | |
| dc.subject | 擴散係數 | zh_TW |
| dc.subject | 自相關函數 | zh_TW |
| dc.subject | 徑向分佈函數 | zh_TW |
| dc.subject | 混合理論 | zh_TW |
| dc.subject | 密度泛函理論 | zh_TW |
| dc.subject | 微擾理論 | zh_TW |
| dc.subject | 近似法 | zh_TW |
| dc.subject | 熱傳導系數 | zh_TW |
| dc.subject | 黏滯係數 | zh_TW |
| dc.subject | Mixing rule | en |
| dc.subject | Gaussian 03 package | en |
| dc.subject | Thermal conductivity | en |
| dc.subject | Shear viscosity | en |
| dc.subject | Diffusion coefficient | en |
| dc.subject | autocorrelation function | en |
| dc.subject | Density functional theory | en |
| dc.subject | Radial distribution function | en |
| dc.subject | Hretree-Fock approximation | en |
| dc.subject | M&oslash | en |
| dc.subject | ller-Plesset perturbation theory | en |
| dc.title | 基於量子化學方法研究惰性氣體-甲烷分子間位勢能及甲烷流體之分子動力學模擬 | zh_TW |
| dc.title | Based on Quantum Chemistry Method to Calculate Intermolecular Interactions and Molecular Dynamics Simulations of Methane Fluids | en |
| dc.type | Thesis | |
| dc.date.schoolyear | 98-1 | |
| dc.description.degree | 碩士 | |
| dc.contributor.oralexamcommittee | 楊照彥,張家歐,林祥泰 | |
| dc.subject.keyword | 近似法,微擾理論,密度泛函理論,混合理論,徑向分佈函數,自相關函數,擴散係數,黏滯係數,熱傳導系數, | zh_TW |
| dc.subject.keyword | Hretree-Fock approximation,M&oslash,ller-Plesset perturbation theory,Density functional theory,Mixing rule,Radial distribution function,autocorrelation function,Diffusion coefficient,Shear viscosity,Thermal conductivity,Gaussian 03 package, | en |
| dc.relation.page | 90 | |
| dc.rights.note | 有償授權 | |
| dc.date.accepted | 2010-02-10 | |
| dc.contributor.author-college | 工學院 | zh_TW |
| dc.contributor.author-dept | 應用力學研究所 | zh_TW |
| 顯示於系所單位： | 應用力學研究所 | |
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| 檔案 | 大小 | 格式 | |
|---|---|---|---|
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